在日本學習期間，雖然學習任務很重，他仍很關心祖國的前途命運，因此經常出入在留學生會館，赴集會，聽演講。他決定追隨我國偉大的民主革命先行者孫中山先生，立志革命，振興中華。

1889年10月26日，李四光出生在湖北省黃岡縣農村的一個貧寒家庭。他勤奮好學，13歲時就以優異的成績考上省城武昌高等學校，但當時他并未想到要學地質。離開家鄉坐船到武昌去上學時，他看見帝國主義軍艦在長江里橫沖直撞，激起的大浪掀翻了中國的小木船，非常氣憤，發誓一定要學造船，造出大兵艦，把洋人趕出長江，趕出中國！后來，他果然以優異的學習成績被保送去日本，學造船工業。

李四光的少年和青年時代，正是半封建半殖民地的中國社會進入大變動的時代。帝國主義列強的侵略和清政府的腐敗，造成了中華民族受屈辱的地位。這在李四光的心中激起了強烈的愛國熱情。隨著中國人民反帝反封建的斗爭日益高漲，李四光要求革命的心情與日俱增。在日本學習期間，雖然學習任務很重，他仍很關心祖國的前途命運，因此經常出入在留學生會館，赴集會，聽演講。他決定追隨我國偉大的民主革命先行者孫中山先生，立志革命，振興中華。在此期間，他很快結識了當時在東京法政大學學習的近代民主革命家宋教仁，經宋教仁介紹認識在東京京西大學學習工藝化學的馬君武等人。他接受了更多民主革命思想，開始走上了革命的道路。并毅然決然地剪辮，表明自己站在革命的一邊。

1905年7月30日，他參加了在東京赤坂區檜町三番黑龍會內田良平宅中舉行的中國同盟會籌備會。參加籌備會的除孫中山以外，還有民主革命家黃興、宋教仁、劉揆一、程家檉、梁慕光、田梓琴、居覺生、劉道一、曹亞伯、馮自由、陳天華、朱執信、馬君武等人。會上，孫中山講“革命之理由及革命之形勢與革命之方法”，還確定了政綱：推翻滿清政府，建設共和民國，維護世界真正和平，主張土地國有，中日兩國國民聯合，要求世界列邦贊成中國革命事業。誓詞為：“驅除韃虜，恢復中華，創立民國，平均地權”。與會眾人陸續自書誓詞，其中，李四光的自書誓詞為：

聯盟人湖北省黃州府黃岡縣李四光，當天發誓：驅除韃虜，恢復中華，創立民國，平均地權。矢信矢忠，有始有卒。如或渝此，任眾處罰。

天運乙巳年七月三十日中國同盟會會員李四光

孫中山領導舉行了宣誓加盟儀式，眾人盟書皆交孫中山保管。宣誓完畢后，李四光就成為同盟會創建會員之一，也是同盟會第一批會員中年齡最小的會員。孫中山勉勵李四光，要“努力向學，蔚為國用”。并親自傳授他一些聯絡手式和暗號。

1907年，李四光于弘文書院畢業，考入大阪高等工業學校。李四光眼見國家在海上備受列強欺辱，立志學造船，以求堅船利炮救中國，因此選學舶用機關科，學習船用機械。

經過三年的勤奮學習，他于1910年從大阪高等工業學校舶用機關科畢業。結束了在日本六年的留學生活后，他立即回到災難深重的祖國。

當時，清政府對官費留學畢業回國者有兩條規定：一、進京赴部考試；二、任五年教員。李四光來到武昌曇花林湖北中等工業學堂任教，他一面教書，一面注視著國家政局的發展變化。李四光還以同盟會會員身分與當時在工業學堂的學生、共進會在該校的代表陳磊（陳潭秋烈士的哥哥）等聯系，共同為共進會與文學社的聯合往返奔走，對促進共進會與文學社的聯合作出了貢獻。

1911年10月10日，武昌起義爆發，消息傳到北京，李四光非常興奮，立即趕回武昌。不久，他被湖北軍政府委任為理財部參議。在此，他還結識了董用威（即董必武），與之共事。10月下旬至11月初旬，北洋軍伐袁世凱命令他的部下馮國璋猛攻漢口，企圖撲滅革命烈火。危急關頭，李四光積極組織碼頭工人和人力車工人運輸軍火，支援前線，進行抵抗。黃興、宋教仁等來到武昌，黃興任戰時總司令，指揮抵抗北洋軍閥的猛烈進攻，經過激戰，退保漢陽。漢口被北洋軍放火燒了三天三夜。

宋教仁約李四光等人到湖北咨議局，議論時局及組織南京政府人選，議到讓清末實業家張謇作實業部長，請李四光擔任次長來管事。但因為李四光不愿晉職，宋教仁只好另找人選。

武昌起義后，各省紛紛響應。腐敗的清朝政府終于土崩瓦解了。勝利來得太迅速，起義軍來不及確立軍政府首腦。在立憲派的蠱惑之下，毫無經驗的起義軍把曾殺害起義士兵的清軍將領黎元洪推舉為大都督。湖北革命黨人也立即成立湖北軍政府。1912年1月1日，南京臨時政府成立，孫中山就任臨時大總統，正式改國號為“中華民國”，定1912年為民國元年。兩千多年的封建帝制在中國歷史上宣告終結。

中華民國成立不久，李四光被孫中山委任為南京臨時政府特派漢口建筑籌備員。

民國政府建立后，同盟會總部從東京移到南京，改秘密為公開。湖北同盟會和共進會、文學社合并，重新建立支部，選石英為支部長，李四光為書記（相當于秘書）。

湖北軍政府設立實業部，李四光在辛亥革命中建立了功績，被推選為實業部部長。后湖北實業部改為實業司，李四光擔任司長。正當湖北各項實業開始邁步的時候，狡滑善變的北洋軍閥首領袁世凱乘與南京臨時政府議和之機，竊取了臨時大總統職務。南京臨時政府僅存三個月就把政權拱手給了袁世凱。孫中山雖然進行了不懈的斗爭，但出于各種考慮，被迫辭去臨時大總統職務，讓位給竊國大盜袁世凱。

孫中山應黎元洪邀請來到武漢，隨同的有章太炎、居正、龐青巨、胡漢民、谷鐘秀、程明超等。1912年4月10日，李四光赴武昌黃土坡軍政府都督府，與湖北省軍政界代表一同迎接孫中山。會后，孫中山聽取了李四光對振興首義之區的實業計劃和經過整頓后恢復生產的廠礦情況。

7月，黎元洪在湖北開始打擊和排擠革命黨人，李四光眼看革命首義地區的勝利果實落到了黎元洪之手，革命力量被排擠、打擊、分化瓦解，自己的理想沒有實現，于是十分憂慮中國的前途。在此情況下，想要發展實業，造福人民，建設新湖北，已不可能，于是李四光以“鄂中財政奇拙，辦事棘手”為由，多次向湖北都督黎元洪辭實業司長職。黎元洪表面上“溫語慰留”，實已呈報袁世凱予以批準。8月8日，袁世凱批示：湖北實業司長李四光呈請辭職，“準免，本官”。